Η Μαίρη Χρονοπούλου γεννήθηκε και μεγάλωσε στην Αθήνα. Αποφοίτησε από τη σχολή του Εθνικού Θεάτρου, στο οποίο εμφανίστηκε στις ομάδες του χορού, σε αρχαία δράματα. Το 1957 άρχισε να συνεργάζεται με το ελεύθερο θέατρο, κάνοντας εμφανίσεις στο Ακροπόλ στα έργα των Σακελλάριου-Γιανακόπουλου «Η Κυρία» και «Ρομάντζο μιας Καμαριέρας».
Στον κινηματογράφο πρωτοεμφανίστηκε σαν κομπάρσος στο «Χαρούμενο Ξεκίνημα» του Ντίνου Δημόπουλου, παραγωγής Φίνος Φιλμ το 1954, όταν ήταν ακόμη φοιτήτρια. Το 1958 πήρε ένα μικρό ρόλο στο «Τελευταίο ψέμα» του Μιχάλη Κακογιάννη, πάλι στη Φίνος Φιλμ. Από το 1963 και μετά πρωταγωνιστεί σε πλειάδα δραματικών ταινιών της Φίνος Φιλμ, και όχι μόνο, σε ρόλους ντάμας και μοιραίας γυναίκας, δίπλα σε όλους τους άντρες πρωταγωνιστές της εποχής, όπως Νίκος Κούρκουλος, Φαίδων Γεωργίτσης, Δημήτρης Παπαμιχαήλ, Γιώργος Φούντας και Αλέκος Αλεξανδράκης.
Στη θεατρική της καριέρα, συνεργάστηκε με όλους τους μεγάλους θιάσους της Αθήνας και έπαιξε με την ίδια ερμηνευτική ικανότητα σε όλα τα είδη θεάτρου. Το 1972 συγκρότησε το δικό της θίασο με τον οποίο ανέβασε τα έργα: «Τι ώρα θα γυρίσεις, Πηνελόπη» του Σόμερσετ Μομ και «Ένα καυτό κορίτσι» του Ιάκωβου Καμπανέλη.Έχει στο ενεργητικό της σημαντικές ερμηνείες και στο νέο ελληνικό κινηματογράφο, όπως στις εξαίρετες ταινίες του Θόδωρου Αγγελόπουλου «Οι κυνηγοί» και «Ταξίδι στα Κύθηρα», ενώ κέρδισε βραβείο Α’ γυναικείου ρόλου στο Φεστιβάλ Θεσσαλονίκης με την ταινία «Τα παιδιά της χελιδόνας» του Κώστα Βρεττάκου, το 1987.
Έζησε πολύ δύσκολες στιγμές. Ήταν παράλυτη, παχύσαρκη και ένιωθε ένα τέρας, όπως είχε πει χαρακτηριστικά σε συνέντευξή της.
Γενικά, όταν μιλάει τα λέει όλα χωρίς ενδοιασμούς κι αυτό έκανε, επίσης, σε νέα πρόσφατη συνέντευξή της στο περιοδικό Λοιπόν.
Μαίρη Χρονοπούλου: «Έχω κανονίσει τα πάντα για την κηδεία μου»
Εσεις γιατί νιώσατε την ανάγκη να μιλήσετε και για το δικό σας τέλος;
Γιατί έρχεται. Αυτά τα έχω οργανώσει όλα. Πιστεύω αιρετικά. Εμένα δεν θα με πάνε στην εκκλησία να ακούσω εκείνες τις φρικτές λέξεις. Ο δικός μου πνευματικός θα πει τις προσευχές που λέω εγώ κάθε βράδυ και όσα έχω διαλέξει και μετά θα με κάψουν, θέλω να πιστεύω ότι θα έχω την πιο πλούσια κηδεία του κόσμου. Ζήτησα από την αγαπημένη μου φίλη Ευανθία Ρεμπούτσικα μία χάρη, νο μου γράψει ένα μικρό ρέκβιεμ μουσικό. Θα έρθει στην Ριτσώνα και με το υπέροχο κόκκινο βιολί της θα μου παίξει αυτό το κομμάτι πριν από την καύση. Αισθάνομαι αυτοκράτειρα με αυτό και μου αρέσει.